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科學(xué)家揭示鈉金屬負(fù)極SEI的形成過(guò)程與失效機(jī)理


(資料圖片僅供參考)

北京時(shí)間2023年7月5日,北京大學(xué)潘鋒&楊盧奕團(tuán)隊(duì)在Chem期刊上發(fā)表題為“In-situ probing the origin of interfacial instability of Na metal anode”的新研究。

作為一種理想的鈉離子電池負(fù)極材料,鈉金屬的實(shí)際應(yīng)用受制于其不穩(wěn)定的SEI:一方面鈉電電解液中SEI存在比鋰電更為嚴(yán)重的溶解現(xiàn)象,導(dǎo)致了持續(xù)的界面副反應(yīng);另一方面SEI仍缺乏足夠的機(jī)械強(qiáng)度來(lái)抑制鈉枝晶的生長(zhǎng)。同時(shí),SEI的瞬間形成過(guò)程導(dǎo)致了其電化學(xué)生長(zhǎng)機(jī)制難以解析,離位表征的測(cè)試結(jié)果不可避免與真實(shí)電池工況條件下的狀態(tài)存在偏差,盡管大量研究對(duì)SEI的化學(xué)成分與物理性質(zhì)進(jìn)行了表征與分析,但對(duì)于SEI生長(zhǎng)過(guò)程的直接觀測(cè)目前仍是一個(gè)棘手的挑戰(zhàn)。該工作通過(guò)對(duì)多種原位界面表征手段進(jìn)行聯(lián)用,多維度聯(lián)合揭示了鈉金屬負(fù)極SEI的電化學(xué)生長(zhǎng)過(guò)程,對(duì)影響SEI穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。

該工作第一作者是冀昱辰和邱際民,通訊作者是潘鋒教授和楊盧奕副研究員。

通過(guò)原位三維共聚焦顯微鏡、電化學(xué)石英晶體天平、原位原子力顯微鏡、原位拉曼、電化學(xué)微分質(zhì)譜等原位分析手段,結(jié)合冷凍電鏡、飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜等離位分析手段,作者揭示了SEI的形成過(guò)程可以分為兩個(gè)階段:鈍化階段(階段一)與生長(zhǎng)階段(階段二)。SEI的化學(xué)-機(jī)械不穩(wěn)定性的起因與SEI的電化學(xué)生長(zhǎng)過(guò)程密切相關(guān)。在SEI生長(zhǎng)的“鈍化階段”(~2.3 V到~1 V),可溶性有機(jī)物是SEI的主要成分,它們發(fā)生溶解導(dǎo)致鈉金屬表面不能被有效鈍化進(jìn)而暴露在電解液中。當(dāng)電位低于1 V時(shí),進(jìn)入了SEI的“生長(zhǎng)階段”,同時(shí)形成了大量的有機(jī)物與無(wú)機(jī)物。但由于高溶解度,有機(jī)物的反復(fù)形成和溶解導(dǎo)致了無(wú)機(jī)物與表面發(fā)生分離,致使SEI演化為有機(jī)/無(wú)機(jī)組分混雜在一起的均勻分布的結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)由于以有機(jī)物為主體導(dǎo)致了SEI具有較差的機(jī)械強(qiáng)度,而有機(jī)物的溶解也會(huì)導(dǎo)致內(nèi)嵌的無(wú)機(jī)組分失去支撐進(jìn)而發(fā)生脫離,導(dǎo)致SEI整體都很難在電解液環(huán)境中穩(wěn)定存在。

通過(guò)加入電解液添加劑等方式在鈍化階段預(yù)構(gòu)建一層無(wú)機(jī)鈍化層,可以有效地增強(qiáng)SEI的穩(wěn)定性。鈉金屬表面被穩(wěn)定的無(wú)機(jī)鈍化層鈍化,隔絕其在電解液環(huán)境中的暴露。在隨后的生長(zhǎng)階段,SEI在該鈍化層基礎(chǔ)上進(jìn)一步演化,使無(wú)機(jī)組分繼續(xù)生長(zhǎng)至更厚、更硬的無(wú)機(jī)組分層緊貼在鈉金屬表面,而有機(jī)分解產(chǎn)物只能生長(zhǎng)在無(wú)機(jī)層的頂部。該結(jié)構(gòu)的SEI提供了更高的機(jī)械強(qiáng)度與化學(xué)穩(wěn)定性,更好地抵抗界面副反應(yīng)與枝晶生長(zhǎng)。

通過(guò)研究鈉金屬負(fù)極SEI的形成過(guò)程與溶解模型,該研究工作揭示了SEI的組分、結(jié)構(gòu)與其穩(wěn)定性之間的關(guān)聯(lián),為今后的相關(guān)電解液、界面優(yōu)化設(shè)計(jì)提供了新的思路。(來(lái)源:科學(xué)網(wǎng))

相關(guān)論文信息:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.06.002

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